165اين كتابخانه را آقابزرگ از زمان آغاز تحصيل گردآورى كرده است. تأسيس ابتدايى كتابخانه در سامراء بود و خود شيخ نيز مقيم اين شهر شده بود؛ اما آن هنگام كه براى سكونت به نجف آمد، كتابخانه‌اش را نيز به آن‌جا منتقل كرد و تمام همّت و توجّه و عنايت بى‌بديل خود را متوجه آن نمود و توانست كتاب‌هايى از دورترين نقاط جهان گرد آورد؛ به‌ويژه از مصر و ايران. امروزه يكى از نفيس‌ترين كتابخانه‌هاى جهان اسلام به شمار مى‌رود و كتاب‌هاى چاپى و خطّى ارزشمندى را در خود جاى داده است.
آقا بزرگ با كمك همين كتابخانه بود كه توانست دو موسوعۀ «الذريعه إلى تصانيف الشيعه» و «طبقات اعلام الشيعه» را تأليف كند. كتابخانه آقابزرگ داراى 5000 مجلد است كه 1000 نسخه از آنها خطّى مى‌باشد.
مهم‌ترين مخطوطات اين كتابخانه عبارت است از:
-مناهل الضرب فى انساب العرب؛ سيدجعفر أعرجى
-مصباح الزائر؛ سيّد بن طاووس (درباره دعا)
-مصباح المتهجد؛ شيخ طوسى (درباره دعا)
-آداب مناظره؛ عضدى
-ابواب الجنان؛ ملّا محمدرفيع قزوينى
-اثبات الواجبات الجلاليه؛ ملا جلال‌الدين دوانى
-احكام اهل‌الآخره؛ سيدشريف مرتضى
-اخلاق ناصرى؛ شيخ نصيرالدين طوسى
-ارشاد الاذهان؛ علّامه حلّى
-بعض المباحث فى احكام الكلام، سيد شريف مرتضى